Desenvolvimento de catalisadores de cobalto suportados em matrizes de Al2O3,CeO2, e ZrO2 para produção de hidrogênio a partir da reforma a vapor e oxidativa do etanol

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dc.contributorUniversidade de São Paulo
dc.contributor.author1
dc.date.issued2007-09-19
dc.description.abstractNeste trabalho foram preparados e caracterizados catalisadores de cobalto suportados em y-Al2O3, CeO2, 20%CeO2-yAl2O3 e em soluções sólidas CexZr1-xO2 (0<= x<=1), pelo método de impregnação, com o objetivo de avaliar o desempenho destes frente à reforma a vapor e oxidativa do etanol. Na preparação dos catalisadores utilizou-se o teor de 20% em massa de cobalto, para os suportes y-Al2O3, CeO2 e 20%CeO2-y-Al2O3, e 10% para os suportes CexZr1-xO2. Para a caracterização dos sólidos, as técnicas utilizadas foram: Espectroscopia Dispersiva de Raios-X (EDX), Redução a Temperatura Programada com H2 (RTP-H2), Difração de Raios-X pelo método do pó (DRX), Adsorção de Nitrogênio pelo método B.E.T. e Espectroscopia na região do Ultravioleta e do Visível. As reações de reforma a vapor de etanol foram realizadas nas temperaturas de 400, 500 e 600oC com razões molares H2O/Etanol= 3/1 e 4/1. Já, os ensaios catalíticos de reforma oxidativa foram realizados a 500oC com razões molares H2O/Etanol/O2= 3/1/0,16 e 3/1/0,20. Através dos resultados de DRX e RTP-H2 verificou-se a formação da fase Co3O4 para todos os catalisadores. Para os catalisadores suportados em y-Al2O3 e 20%CeO2-y Al2O3 observou-se ainda a formação da fase CoO-Al2O3. Nos ensaios catalíticos de reforma a vapor do etanol foi verificado que as mais altas conversões do etanol em produtos e maiores seletividades a hidrogênio foram obtidas a 600oC e razão H2O/Etanol=3/1. A maior razão CO2/CO foi obtida a 500oC com o catalisador Co/Ce0,4Zr0,6O2. Observou-se também que a adição de oxigênio ocasionou uma diminuição na deposição de carbono.
dc.description.abstractCobalt supported in yAl2O3, CeO2, 20%CeO2-yAl2O3 and CexZr1-xO2 (0<= x <= 1) solid solution, were prepared by impregnation and applied in steam and oxidative reforming of ethanol. In the preparation of the catalysts was used 20wt.% of cobalt with yAl2O3, CeO2 and 20%CeO2-yAl2O3 supports and 10wt.% with CexZr1-xO2 supports. The solids were characterized by X-Ray Dispersive Spectroscopy; Temperature Programmed of Reduction with H2 (TPR- H2); X-Ray Diffraction (XRD); Nitrogen Adsorption by B.E.T. method; Ultraviolet and Visible Spectroscopy. The ethanol steam reforming was carried out at 400, 500 and 600oC with molar rates H2O/Ethanol= 3/1 and 4/1. The ethanol oxidative reforming was carried out at 500 °C with molar rates H2O/Ethanol/O2 = 3/1/0.16 e 3/1/0.20. XRD and TPR-H2 results showed the formation of Co3O4 phase for all catalysts. For the catalysts supported in y-Al2O3 and 20%CeO2-y-Al2O3 was still observed the formation of the CoO-Al2O3 phase. In the ethanol steam reforming the higher conversion was obtained at 600°C and the best H2 selectivity was observed with the H2O/Etanol=3/1 molar ratio. The higher CO2/CO ratio was observed at 500oC with Co/Ce0,4Zr0,6O2 catalyst. Already, the addition of oxygen caused a decrease in the carbon deposition.
dc.formatapplication/pdf
dc.identifier.doi10.11606/D.75.2007.tde-14092007-110208
dc.identifier.urihttp://www.teses.usp.br/teses/disponiveis/75/75131/tde-14092007-110208/
dc.languagept
dc.rights.holder1
dc.subjectcatalisadores de cobalto
dc.subjectmatrizes CeO2-ZrO2
dc.subjectreforma do etanol
dc.subjectCeO2-ZrO2
dc.subjectcobalt catalysts
dc.subjectethanol reforming
dc.titleDesenvolvimento de catalisadores de cobalto suportados em matrizes de Al2O3,CeO2, e ZrO2 para produção de hidrogênio a partir da reforma a vapor e oxidativa do etanol
dc.title.alternativeDevelopment of cobalt supported catalysts in Al2O3, CeO2 and ZrO2 for hydrogen production from the steam and oxidative reforming
dc.typeDissertação de Mestrado
usp.advisorAssaf, Elisabete Moreira
usp.date.defense2007-06-05
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Teses e Dissertações (BDTD USP)